Diperkirakan didirikan pada tahun 1600-an, pura ini mencerminkan hubungan antara Kerajaan Karangasem dengan masyarakat Sasak Bayan dari Lombok.
Seiring waktu, orang-orang Sasak bermigrasi ke Karangasem dan mendirikan pemukiman di sekitar Pura Bukit, salah satunya Kampung Anyar.
Raja I Gusti Anglurah Made Karangasem Sakti memberikan tanah kepada orang Sasak, yang bertugas menjaga kebersihan pura dan turut serta dalam upacara piodalan.
Mereka juga diangkat menjadi prajurit pertahanan puri dan memiliki peran penting dalam kegiatan keagamaan di Pura Bukit.
Menurut Agung Darma, seorang tokoh masyarakat, pura ini memiliki arsitektur yang berbeda dengan pura lainnya dan melingkupi area seluas 60 are.
Pura ini termasuk Pura Dang Kahyangan, dengan Puri Karangasem sebagai pengempon utama yang didukung oleh 13 desa adat di sekitarnya. Piodalan utama di pura ini diadakan setiap Purnama Kapat.
Terdapat juga kisah tentang cucu raja Karangasem yang meminta tempat tinggal di Bukit, namun menolak fasilitas mewah yang disediakan dan lebih memilih tempat sederhana.
Pada suatu upacara, cucu raja bersama ibunya menemukan dahan kayu kepel yang dijadikan tongkat dan dipercaya mencapai moksa di pura tersebut.
Hingga kini, pohon kepel tersebut tumbuh subur di pura dan dianggap sakral oleh para pemedek.
Selain itu, sebelum ekspansi Kerajaan Karangasem ke Lombok, raja selalu datang ke Pura Bukit untuk mendapat petunjuk spiritual.
Setelah berhasil dalam peperangan, pura ini didirikan palinggih untuk menghormati Gunung Rinjani, Gunung Pengsong, dan Pura Lingsar di Lombok.
Bende, sebuah genderang perang dari Kerajaan Selaparang, juga masih digunakan dalam upacara piodalan di Pura Bukit, dengan pengayahnya berasal dari keturunan Papuk Ali, salah satu tokoh masyarakat Sasak.
Para pengayah memukul bende dengan mengenakan pakaian Muslim, mencerminkan perpaduan budaya yang unik di pura ini.
Masyarakat Sasak Bayan di Kampung Anyar memiliki tanggung jawab besar dalam menjaga kebersihan dan kesucian Pura Bukit.
Mereka menjalankan tugas ini sebagai bagian dari kewajiban turun-temurun yang diyakini tidak boleh dilanggar, karena jika berhenti ngayah, dipercaya akan terjadi hal-hal yang bersifat niskala.
Kepercayaan ini menunjukkan betapa dalamnya ikatan spiritual dan budaya antara etnis Sasak Bayan dan Pura Bukit.